高电压锂离子电池的发展，对电解液的溶剂化能力和界面稳定性提出了更高要求。以 LiCoO2为代表的高电压正极在提升能量密度的同时，也更容易诱发电解液氧化分解和界面副反应。如何从分子层面建立可量化、可筛选的溶剂化判据，是高性能电解液理性设计中的关键问题。

图 1. 论文首页截图

近日，伟德betvlctor1949源于英国物理学院、伟德betvlctor1949源于英国、上海市磁共振重点实验室潘丽坤教授团队，杨光副研究员团队王成龙专任副研联合暨南大学黎晋良副研究员，在国际期刊 Angewandte Chemie International Edition 发表研究成果。该研究以电解液分子溶剂化能力的定量判别为目标，提出电静势比值描述符 ESPratio = |ESPmin|/ESPmax，并建立 0.9 < ESPratio < 2.4 的溶剂化调控标准；在此基础上，结合深度学习预测和电化学实验验证，构建了面向高性能锂离子电池电解液候选分子的分级筛选框架。

图2. 基于 ESPratio的定量溶剂筛选与实验验证总体流程

1 主要创新点

本研究将分子电静势中的 ESPmin和 ESPmax信息凝练为无量纲比值 ESPratio，用于描述分子给电子与受电子电静势特征之间的相对平衡。团队基于 344 个分子的电静势数据开展聚类分析，其中包括 196 个已报道的锂离子电池电解液分子，并确定了 0.9 < ESPratio < 2.4 的溶剂化调控区间。该标准将原本偏定性的电静势分析转化为可编程、可复现的候选分子富集工具。

2 深度学习加速百万级分子筛选

在描述符构建基础上，团队进一步引入自监督预训练分子模型，对氧化电位、供体数、ESPmin和 ESPmax等关键性质进行预测，建立了面向 PubChem 分子库的分级筛选流程。该流程依次考虑高电压稳定性、溶剂化能力和 ESPratio溶剂化调控区间，从约 10^6 个 PubChem 分子中逐步筛选出 353 个候选分子。

在这 353 个候选分子中，49 个具有商业可得性；文献核查显示，其中 36 个此前未被报道为电化学储能体系中的电解液组分。该结果表明，定量描述符与深度学习筛选相结合，有助于研究者跳出传统经验空间，发现此前关注较少的新型电解液候选分子。

图3. PubChem 分子库的分级筛选及最终候选分子的化学空间分布

3 高压 Li||LiCoO2电池实验验证

为验证筛选框架的有效性，团队选取代表性候选分子开展电化学实验。其中，tert-butylmalononitrile（TBDN）和 pivalonitrile（PIV）被作为共溶剂进行评估，octanedinitrile（ODN）、trimethylsilyl cyanide（TMSCN）和 2-methylglutaronitrile（2-MPDN）等含腈分子被作为电解液添加剂进行测试。

实验结果显示，TBDN 在高压 Li||LiCoO2电池中表现出良好的电化学响应。在 3.0-4.6 V、0.5 C 条件下，基准 LP30 电解液电池在 100 圈内容量保持率为 57.0%、平均库仑效率为 98.9%；相比之下，加入 TBDN 的 LP30 电解液体系在 150 圈后仍保持 80.9% 的容量保持率，平均库仑效率达到 99.4%。

进一步的核磁共振、分子动力学模拟和电极表征结果表明，TBDN 能够参与 Li+ 初级溶剂化环境，并改善高压循环条件下 LiCoO2正极表面结构与界面化学稳定性。相关结果说明，该筛选框架并非直接替代实验验证的单一预测器，而是能够提高候选分子命中效率的定量富集工具。

图4. TBDN 电解液体系在高压 Li||LCO 电池中的循环性能及溶剂化/界面表征结果

4 研究意义与总结

该工作从分子描述符、深度学习筛选和电池实验验证三个层面建立了面向高性能电解液发现的研究框架，将电静势分析从定性理解推进到可量化筛选，为锂离子电池电解液的理性设计提供了新的方法。研究中形成的描述符定义和筛选思路，也为其他电化学储能体系中构建体系化溶剂化判据提供了参考。

相关工作以《A Quantitative Electrostatic Potential Descriptor Enables Deep Learning-Accelerated Discovery of High-Performance Lithium-Ion Battery Electrolytes》为题，发表于国际化学顶刊Angewandte Chemie International Edition，伟德betvlctor1949源于英国在读博士研究生韩坤和硕士研究生娄宇为论文共同第一作者。